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Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 13244 (2023) Citar este artículo

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Para utilizar eficazmente el glicerol como combustible en pilas de combustible de glicerol directo, es necesario un catalizador que pueda romper el enlace C-C y mejorar la electrooxidación del glicerol a CO2. En esta investigación particular, un nanocompuesto de paladio-níquel-estaño electrodepositado sobre un electrodo de carbón vítreo (PdNiSn/GC) exhibió una excelente actividad hacia la electrooxidación del glicerol, gracias al efecto sinérgico de la composición del catalizador. La superficie de PdNiSn/GC generó una corriente máxima (Ip) que fue 2,5 veces mayor que la obtenida en un electrodo de Pd/GC, con un cambio catódico en el potencial de inicio (Eonset) de aproximadamente 300 mV. Además, la corriente obtenida en la superficie de PdNiSn/GC se mantuvo estable durante la electrólisis continua. Se utilizaron mediciones de capacitancia para interpretar los resultados de la actividad electrocatalítica, y la cromatografía líquida de alta resolución indicó que los productos de la reacción de electrooxidación del glicerol eran ácido oxálico y ácido fórmico, que posteriormente se oxidaron a CO2, como lo revelaron los cálculos de carga. . Los resultados muestran que la sinergia entre Pd, β-Ni(OH)2 y SnO2 es crucial para impulsar GEOR al mejorar la escisión del enlace C-C y oxidar completamente los intermedios de la reacción a CO2.

La continua expansión de las actividades comerciales y el aumento gradual del crecimiento demográfico han aumentado directamente la demanda de energía y han requerido la búsqueda de recursos energéticos alternativos a los combustibles fósiles. Entre ellos, la utilización eficiente de combustibles químicos en pilas de combustible tiene un gran potencial para contribuir a sistemas energéticos eficientes y con cero emisiones de CO21.

Teniendo en cuenta los diferentes tipos de pilas de combustible, las pilas de combustible de membrana de electrolito polimérico ofrecen numerosos beneficios sobre los otros tipos de pilas de combustible, por ejemplo; alta densidad de energía, rápida liberación de energía; insensibilidad al CO2, permitiendo el uso del aire como oxidante y funcionando a temperaturas moderadas (75-150 °C)2,3.

El uso de alcoholes, en particular glicerol, en la pila de combustible de alcohol directo es un objetivo interesante para el combustible en dicho esquema. La reacción de electrooxidación del glicerol (GEOR) podría tener lugar en la superficie de electrocatalizadores mediante la oxidación de sus grupos hidroxilo para generar energía eléctrica4. Además, GEOR produce una alta densidad de energía teórica de 6 kWh kg-1, no es inflamable ni volátil5 y tiene una baja tasa de cruce a través de la membrana en comparación con el metanol6. Además, el GEOR selectivo podría producir productos intermedios con valor añadido. Así, otro aspecto prometedor de GEOR es la electrosíntesis de moléculas de valor agregado como; ácido glicérico, ácido tartrónico, mesoxalato y 1,3-dihidroxiacetona7,8,9.

El glicerol es un producto común de la industria del biodiesel que produce aproximadamente cientos de millones de kilogramos de glicerol cada año, lo que lo convierte en un combustible disponible y de bajo precio10,11,12,13. Además, el glicerol se considera una buena fuente para la producción de hidrógeno14,15. La termodinámica muestra que la reacción de electrooxidación de glicerol (GEOR) en el compartimento anódico de los DGFC es energéticamente más eficiente que la reacción de evolución de oxígeno (REA) en la celda de electrólisis para la producción de hidrógeno9,10. GEOR tiene lugar en el compartimento anódico de los DGFC produciendo protones y dióxido de carbono, mientras que los protones se reducen en el compartimento catódico produciendo hidrógeno como se muestra en las ecuaciones. 1–311.

Sin embargo, la oxidación completa y eficiente del glicerol en CO2 en las celdas de combustible directas de glicerol (DGFC) sigue siendo un gran desafío, ya que este proceso es multielectrónico y multiprotón que requiere la escisión del enlace C-C (el mayor desafío en la electrocatálisis).

El electrocatalizador de Pt fue considerado el catalizador más eficiente para el DGFC debido a su alta actividad16,17,18,19, sin embargo, la producción del intermediario CO envenenante en su superficie durante el esquema de oxidación del glicerol junto con su alto costo ha limitado su uso16,20,21. Esto ha motivado el uso de electrocatalizadores alternativos, por ejemplo, Pd, Ag y Ni, para mejorar el rendimiento del DGFC. En este sentido, los electrocatalizadores basados ​​en Pd se consideran un buen candidato para el DGFC debido a sus ventajas sobre los electrocatalizadores basados ​​en Pt16. El Pd muestra una mejor actividad hacia la oxidación de alcoholes en medio alcalino que el Pt22,23,24,25. Además, la posibilidad de envenenamiento del electrodo por monóxido de carbono adsorbido (COads) en medio alcalino es menor que en medio ácido, ya que los intermedios quimisorbidos se unen débilmente a la superficie del catalizador y la cantidad de especies envenenadas es menor en medio alcalino26.

Se trabajó mucho para mejorar la efectividad del catalizador de Pd hacia la electrooxidación de glicerol, esto incluye agregar otro metal a la superficie de Pd para aumentar su actividad. También incluye el empleo de materiales de carbono de alta superficie como material de electrodo, por ejemplo, nanotubos de carbono (CNT), carbón activado y nanofibras de carbono debido a sus buenas propiedades fisicoquímicas y buena resistencia a la corrosión27.

El estudio actual se centra en adaptar y diseñar un electrocatalizador eficiente para GEOR. El empleo de materiales a base de metales nobles para GEOR podría exponerlos a verse comprometidos por el veneno de CO fuertemente adsorbido28,29. Por tanto, la adición de otros catalizadores pretende aumentar la tolerancia del catalizador al envenenamiento por CO basada en efectos bifuncionales y electrónicos30.

En este estudio, el nanocompuesto de PdNiSn ​​se electrodeposita en la superficie del electrodo de carbono vítreo (GC) utilizando un método electroquímico simple y luego se examina hacia GEOR. Se cree que la sinergia entre los componentes del catalizador introduce una dispersión uniforme de las nanopartículas y así aumenta el número de sitios activos disponibles para la adsorción/desorción de OH-, GEOR y la oxidación de CO. Este trabajo resaltará el papel del Pd al ofrecer una superficie adecuada para la adsorción y oxidación de las moléculas de glicerol, y el papel del Sn para hacer que el Ni recupere rápidamente su estado altamente activo.

Se cree que la selección del catalizador y el método de preparación introduce una organización estructural que facilita la oxidación del glicerol y los intermedios de la reacción a CO2 y suprime la formación del envenenamiento CO. El objetivo es evaluar el efecto de la incorporación de Ni y Sn. átomos/óxidos en la estructura del catalizador sobre el rendimiento de GEOR. No sólo eso, sino que se demostrará que la superficie del catalizador es adecuada para aplicaciones de almacenamiento de energía mediante la evaluación de su capacitancia real.

En este estudio, se utilizó una celda electroquímica de tres electrodos. El electrodo de trabajo fue un electrodo de carbón vítreo (diámetro = 3,0 mm), mientras que el electrodo de referencia fue Ag/AgCl/KCl (saturado) y se utilizó un alambre de Pt en espiral como contraelectrodo. Antes de su uso, el electrodo de GC se alisó con alúmina (de 0,5 μm a 0,05 μm), luego se enjuagó sucesivamente con agua destilada y se sonicó en etanol y agua31,32,33,34. Es importante señalar que todos los potenciales se convirtieron de Ag/AgCl a RHE usando la siguiente ecuación:

donde Eo(Ag/AgCl) = 0,1976 V a 25° C y E(Ag/AgCl) es el potencial de trabajo.

Los productos químicos utilizados fueron suministrados por Sigma-Aldrich y las soluciones se prepararon utilizando agua bidestilada.

Para las mediciones electroquímicas se utilizó un potenciostato VersaSTAT 4 operado con el software VersaStudio, todas las cuales se realizaron a temperatura ambiente. Las mediciones electroquímicas de la reacción de electrooxidación de glicerol (GEOR) se realizaron en KOH 0,1 M que contenía glicerol 0,3 M (sin corrección iR).

Las mediciones de espectroscopía de impedancia electroquímica (EIS) se realizaron a un potencial de circuito abierto dentro del rango de frecuencia de 100 a 30 mHz. Luego, las curvas EIS (Zre - Zim) se convirtieron en curvas de capacitancia (Cre - Cim) utilizando el software VersaStudio. El diagrama de circuito equivalente para este sistema se muestra en la Fig. 4, con el recuadro que indica la resistencia de transferencia de carga (Rct) de la interfaz electrodo/electrolito asociada con GEOR, la resistencia de la solución (Rs) y el elemento de fase constante (CPE) de la capacitancia de doble capa, respectivamente.

Para depositar el nanocompuesto de PdNiSn ​​en la superficie del electrodo de GC, se utilizó electrólisis escalonada potencial, con un potencial que oscila entre 0 y -1 V frente a Ag/AgCl/KCl (saturado) durante una duración de 3 min. La electrólisis se realizó utilizando una solución de NaNO3 50 mM (purgado con N2), que contenía 1 mM de cada sal de ion metálico35. Cabe señalar que el SnCl2 puede hidrolizarse lentamente para formar Sn(OH)Cl, lo que da como resultado una apariencia ligeramente lechosa de la solución, lo que indica la formación de Sn(OH)Cl.

La caracterización de la morfología y composición de los catalizadores preparados se realizó mediante un microscopio electrónico de barrido de emisión de campo (FE-SEM, FEGESEM, modelo Quattro S, suministrado por Thermo Scientific USA) unido a espectroscopía de rayos X de energía dispersiva (EDS, EDAX genitivo). Las estructuras de los cristales nanocompuestos de Pd y PdNiSn ​​se caracterizaron mediante difracción de rayos X (XRD, PANalytical, X'Pert PRO) operada con objetivo de Cu, l = 1,54 Å y velocidad de escaneo = 0,05°/s. Los productos formados como resultado de GEOR en el electrodo PdNiSn/GC se identificaron utilizando una cromatografía líquida de alto rendimiento (HPLC, Aglient 1100) integrada con un detector de matriz de diodos a una longitud de onda de 228 nm. La columna incorporada fue μ Bondapak C18 10 μm 125 A con un eluyente de ácido fosfórico al 0,1 % (caudal = 0,5 ml min-1).

Las Figuras 1A y 1A' muestran las imágenes FE-SEM del electrodo PdNiSn/GC antes y después de la reacción. Muestran que las partículas están distribuidas uniformemente en la superficie del electrodo de GC y el tamaño de las partículas oscila entre 70 y 90 nm.

(A, A') Imágenes FE-SEM antes y después de la reacción, (B) espectro EDS y (C) patrón XRD del electrodo PdNiSn/GC.

Por otro lado, la composición exacta del catalizador y la composición relativa de la superficie se confirman mediante análisis EDS (Fig. 1B y la tabla adjunta). En esta figura, los picos característicos de Pd, Ni y Sn aparecen en su posición, lo que enfatiza que todos los componentes del nanocompuesto se depositan efectivamente en la superficie del electrodo de GC.

Además, la estructura cristalográfica del nanocompuesto preparado se identifica mediante XRD (Fig. 1C). La figura ilustra los patrones XRD de Pd/GC (Fig. 1C, curva a) y PdNiSn/GC (Fig. 1C, curva b). En ambas curvas se observa un pico amplio que se extiende desde 2θ de 20° a 28° que corresponde a C(002) del electrodo de GC36. Además, se obtienen cuatro picos de Pd metálico en 2θ de ca. 39,7°, 43,2°, 67,2° y 78° relacionados con los planos Pd(111), Pd(200), Pd(220) y Pd(311) de estructura cúbica centrada en las caras (FCC), respectivamente33,34. En el electrodo PdNiSn/GC (Fig. 1C, curva b), se observan los mismos picos que aparecieron en la Fig. 1C, curva a, además de otros picos en 2θ de 19,2°, 33,4° y 59,4° asignados para Ni(001). , Ni(100) y Ni(110) planos de \(\beta \)-Ni(OH)2 del catalizador que contiene Ni1,37,38, además, un pico más en 2θ de 51,7° relacionado con Sn (211) se observa el plano de SnO2. Los otros tres planos de SnO2; Sn(110), Sn(101) y Sn(301) aparecen en 2θ de 26,5°, 33,8° y 65,8° y se superponen con el pico C(002) del carbono, plano Ni(100) de \(\beta \)-Ni(OH)2 y Pd(220) plano de Pd metal, respectivamente1.

La Figura 2A y la Tabla 1 comparan la actividad electrocatalítica obtenida en Pd/GC (Fig. 2A, curva a) y PdNiSn/GC con una relación molar de Pd:NiSn = 1:1:1 (Fig. 2A, curva b) hacia GEOR. . La figura y la tabla ilustran que la corriente máxima (Ip) de GEOR obtenida en la superficie de PdNiSn/GC (Pd:Ni:Sn = 1:1:1) es 1,6 veces la obtenida en la superficie de Pd/GC más el desplazamiento catódico en la potencial de inicio (Eonset) de GEOR de ca. 200 mV. Estos resultados resaltan el papel de los óxidos de Ni y Sn (\(\beta \)-Ni(OH)2 y SnO2) para aumentar la capacidad del Pd para mejorar la oxidación del glicerol y los intermedios de reacción al aumentar la transferencia de carga en el medio. .

(A) LSV obtenidos en (a) Pd/GC y (b) PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:1) (B) LSV obtenidos en PdNiSn/GC con relación molar de Pd:Ni:Sn = ( a) electrodos 1:1:1, (b) 1:1:2, (c) 1:2:1 y (d) 2:1:1 en KOH 0,1 M que contiene glicerol 0,3 M. Tasa de exploración potencial = 0,05 Vs-1.

Además, la optimización de la relación molar de Pd:Ni:Sn en el nanocompuesto de PdNiSn ​​fue crucial. La Figura 2B muestra los LSV obtenidos en PdNiSn/GC con una relación molar de Pd:Ni:Sn = 1:1:1 (curva a), 1:1:2 (curva b), 1:2:1 (curva c). y electrodos 2:1:1 (curva d) en KOH 0,1 M que contiene glicerol 0,3 M. La Figura 2B y la Tabla 1 revelan que la actividad electrocatalítica más alta de GEOR se obtiene cuando la relación molar de Pd:Ni:Sn = 2:1:1 (Fig. 2B, curva d), donde la Ip de GEOR es 2,5 de la obtenida. en Pd/GC más cambio catódico en el inicio de GEOR = 300 mV.

En realidad, el valor de Ip (17,5 mA cm-2) obtenido en PdNiSn/GC con una relación molar de Pd:Ni:Sn = 2:1:1 hacia GEOR es mayor que el obtenido con electrocatalizadores similares en la literatura (Tabla 2). ). Es aproximadamente 4 y 3 veces el obtenido con Pt policristalino incorporado con Pb y Bi (Ptp-Pb, Ptp-Bi), respectivamente39. Además, la Ip obtenida en PdNiSn/GC es 15 veces la obtenida con 10% Pt/WC y 19 veces la obtenida con 10% Pt/TaC40. Además, la Ip obtenida en PdNiSn/GC es 7 veces la obtenida en PdFe/rGO41. Por otro lado, es 35 y 12,5 veces el obtenido en Pd/C y PdCu/C, respectivamente42. Además, la actividad electrocatalítica obtenida en PdNiSn/GC es 13 y 6,5 veces la obtenida en Pt y Pd electrodepositados sobre papel carbón (Pt/CP y Pd/CP), respectivamente 43.

Los resultados de la actividad electrocatalítica obtenidos en las estructuras ternarias de PdNiSn ​​hacia GEOR se interpretaron correlacionando esta actividad con los resultados de la capacitancia obtenida en los mismos electrodos en la misma solución. La Figura 3 (curvas ae) muestra las curvas de capacitancia de Pd/GC (curva a), PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:1, curva b), PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:2, curva c), PdNiSn/GC (relación molar = 1:2:1, curva d) y PdNiSn/GC (relación molar = 2:1:1, curva e) en KOH 0,1 M que contiene glicerol 0,3 M. La figura revela que los valores de capacitancia real (Cre) obtenidos en estos electrodos son compatibles con los valores de la actividad electrocatalítica de GEOR y el aumento en los valores de Ip (Fig. 2A y B) es consistente con el aumento en los valores de Cre (Fig. 3). Por ejemplo, los valores de Ip y Cre obtenidos en PdNiSn ​​(2:1:1) son aproximadamente 2,5 veces mayores que los obtenidos en el electrodo Pd/GC.

Curvas de capacitancia obtenidas en (a) Pd/GC y (b) PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:1), (c) PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:2), (d) PdNiSn /GC (relación molar = 1:2:1) y (e) PdNiSn/GC (relación molar = (2:1:1) en KOH 0,1 M que contiene glicerol 0,3 M. La figura insertada representa el circuito equivalente compatible con el resultados.

Estos resultados aclaran que la razón detrás de la catálisis obtenida se debe a la composición del catalizador y al contenido de la solución. En otras palabras, PdNiSn ​​(con relación molar = 2:1:1) ofrece condiciones favorables para la adsorción de moléculas de glicerol en su superficie, luego, el número de especies cargadas adsorbidas aumenta en consecuencia (Fig. 3, curva e). , lo que lleva a una mejora significativa en GEOR en su superficie (Fig. 2B, curva d).

Además, PdNiSn/GC (relación molar = 2:1:1) muestra una repetibilidad y reproducibilidad excelentes. La Figura 4A muestra que el Ip de GEOR obtenido en su superficie se mantuvo casi en el mismo valor después de 300 ciclos potenciales. Además, las curvas transitorias de corriente (Fig. 4B) se obtuvieron en Pd/GC (curva a), PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:1, curva b), PdNiSn/GC (relación molar = 1:1 :2, curva c), electrodos de PdNiSn/GC (relación molar = 1:2:1, curva d) y PdNiSn/GC (relación molar = 2:1:1, curva e) en KOH 0,1 M que contiene glicerol 0,3 M . Revelan que la estabilidad general en la corriente siguió comportamientos similares entre los primeros cuatro sistemas estudiados (Fig. 4B, curvas ad), donde las corrientes obtenidas en sus superficies disminuyeron a más de la mitad de sus valores iniciales en los primeros 30 minutos. del experimento y continuó decayendo hasta el final del experimento de una hora de duración. Sin embargo, la corriente obtenida en el electrodo PdNiSn/GC (relación molar = 2:1:1, curva e) muestra una estabilidad muy alta con sólo una ligera caída en la corriente obtenida en su superficie. Esto refleja la alta tolerancia del electrodo PdNiSn/GC (relación molar = 2:1:1, curva e) contra las especies intermedias de envenenamiento al evitar su adsorción o facilitar su oxidación hasta un producto final. Se cree que la composición del catalizador y la proporción de ingredientes son la razón detrás del refuerzo obtenido en la estabilidad de la corriente en la superficie del electrodo (Fig. 4B, curva e).

(A) LSV obtenidos en PdNiSn/GC (relación molar = 2:1:1) en KOH 0,1 M que contiene glicerol 0,3 M (tasa de escaneo potencial = 0,05 Vs-1) después de envejecimiento durante varios ciclos potenciales (1.º, 100.º, 200.º, y 300 ciclos potenciales) y (B) Transitorios de corriente (It, a 0,77 V frente a RHE) obtenidos en (a) Pd/GC y (b) PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:1), (c ) PdNiSn/GC (relación molar = 1:1:2), (d) PdNiSn/GC (relación molar = 1:2:1) y (e) PdNiSn/GC (relación molar = (2:1:1) en KOH 0,1 M que contiene glicerol 0,3 M.

La Figura 5 identifica los productos de oxidación obtenidos de GEOR en el electrodo PdNiSn/GC después de 6 h de acumulación de los productos en E = 0,77 frente a RHE. Describe que sólo se obtienen dos productos; ácido oxálico (especies C2, 68%) y ácido fórmico (especies C1, 32%) lo que resalta la alta selectividad del catalizador preparado para producir dos productos de interés a partir de GEOR. Este resultado revela lo siguiente: (i) el catalizador de PdNiSn ​​podría oxidar eficientemente todas las moléculas de glicerol en la muestra, (ii) existen dos posibles vías de reacción para GEOR en el catalizador de PdNiSn ​​(Fig. 6), comenzando con ácido glicérico (glicerato); el primero procede mediante la electrooxidación consecutiva de los grupos funcionales sin romper ni atacar el enlace C-C produciendo ácido glicólico (glicolato) a través de dos reacciones de transferencia de electrones, luego, el ácido glicólico se oxida aún más a ácido oxálico (oxalato) a través de cuatro reacción de transferencia de electrones 41,44 y la segunda procede mediante la escisión del enlace C-C y la electrooxidación de los fragmentos C1 produciendo ácido fórmico (formiato) a través de dos reacciones de transferencia de electrones41,44.

Cromatograma del producto GEOR obtenido en el electrodo PdNiSn/GC (relación molar de Pd:Ni:Sn = 2:1:1) en E = 0,77 V frente a RHE durante 6 h.

Ilustración esquemática de las posibles vías de oxidación del glicerol en medio alcalino con el correspondiente número de electrones intercambiados.

Además, la cantidad de carga (Q) consumida durante GEOR por el ácido oxálico (ácido Qoxálico) y el ácido fórmico (ácido Qfórmico) se calculó utilizando sus áreas de pico relativas en el patrón de HPLC. Estos valores se estimaron en 1,38 y 0,6 C para el ácido Qoxálico y el ácido Qfórmico, respectivamente. La suma de los dos valores (1,98 C) es inferior a la registrada para GEOR (Qglicerol) durante la electrólisis de glicerol (3,6 C). Esta diferencia resalta que se formó otro producto de oxidación, por ejemplo, el ácido fórmico podría oxidarse aún más a CO2, que consume una parte de (Qglicerol). Nota: el porcentaje (%) de los dos ácidos (ácido oxálico y ácido fórmico) en los cálculos anteriores se sondeó utilizando sus intensidades máximas relativas en el patrón de HPLC para los productos de GEOR.

Los resultados de HPLC (Fig. 5) junto con los cálculos de carga muestran que el catalizador de PdNiSn ​​tiene una alta selectividad al CO2 al mejorar la electrooxidación del ácido fórmico y el ácido oxálico a CO2.

Estos resultados apuntan hacia el efecto sinérgico entre Pd, Ni(OH)2 y SnO2 en el nanocompuesto de PdNiSn. Esta sinergia mejoró la capacidad del Pd para romper el enlace C-C y oxidar completamente los intermedios de la reacción.

La superficie del nanocompuesto de PdNiSn ​​electrodepositado en el electrodo de GC (PdNiSn/GC) ofreció una electrooxidación eficiente de glicerol en este estudio. PdNiSn/GC (con una relación molar de Pd:Ni:Sn = 2:1:1) exhibió tanto la capacitancia más alta como la actividad electrocatalítica más alta hacia la reacción de electrooxidación de glicerol (GEOR), en comparación con Pd/GC, PdNiSn/GC ( relación molar de Pd:Ni:Sn = 1:1:1), PdNiSn/GC (relación molar de Pd:Ni:Sn = 1:1:2) y PdNiSn/GC (relación molar de Pd:Ni:Sn = 1:2:1) electrodos. Además, PdNiSn/GC (relación molar de Pd:Ni:Sn = 2:1:1) ofreció la mayor estabilidad de corriente entre todos los electrodos antes mencionados. El análisis por HPLC reveló que GEOR dio como resultado la producción de dos productos, ácido oxálico (especie C2) y ácido fórmico (especie C1). Los resultados del análisis de HPLC, así como los cálculos de carga, indicaron que el efecto sinérgico entre Pd, β-Ni(OH)2 y SnO2 jugó un papel esencial en la promoción de GEOR al mejorar la escisión del enlace C-C y oxidar completamente el intermedios de reacción al CO2.

Todos los datos generados o analizados durante este estudio se incluyen en este artículo publicado.

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Departamento de Ingeniería Química, Facultad de Ingeniería, Universidad Británica en Egipto, El Cairo, 11837, Egipto

Ghada H. El-Nowihy

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GHEl-N.: Conceptualización, Metodología, Investigación, Análisis formal, Escritura – revisión y edición.

Correspondencia a Ghada H. El-Nowihy.

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El-Nowihy, GH Catalizador de PdNiSn ​​basado en nanopartículas diseñado a medida como ánodo potencial para pilas de combustible de glicerol. Representante científico 13, 13244 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-40374-4

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Recibido: 16 de mayo de 2023

Aceptado: 09 de agosto de 2023

Publicado: 15 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-40374-4

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